利用飛秒x射線晶體學揭示光系統II的結構動力學

了解光合作用現象背后的分子機制可以使生物技術和可再生能源領域取得重大進展。光系統II (PSII)是一種蛋白質復合物，在這一過程中起著核心作用，它通過催化水的氧化并利用陽光產生雙氧，這是氧氣光合作用的基本步驟。盡管進行了廣泛的研究，但PSII在水分解反應中的結構動力學，特別是在原子水平和短時間尺度上的結構動力學，在很大程度上仍未被探索。

先前的研究對PSII在水分解反應中發生的結構變化提供了有價值的見解，主要集中在微秒到毫秒的時間尺度上。然而，在較短的時間尺度上缺乏高分辨率的結構信息，特別是在光激發誘導的出氧復合物(OEC)不同狀態之間的轉換過程中，這對于理解水氧化和出氧機制至關重要。為了彌補這一研究缺口，日本岡山大學環境、生命、自然科學與技術研究生院跨學科科學研究所的Suga Michihiro教授和沈建仁教授于2024年1月31日在《自然》雜志上發表了一項研究。

研究人員利用了泵浦探針系列飛秒x射線晶體學(TR-SFX)，這種技術已知可以捕捉生物大分子的超快結構變化，具有顯著的空間和時間精度。按照既定的方案，精心制備PSII微晶體，并進行一次或兩次激光閃光光激發，然后用x射線自由電子激光器(XFEL)產生的飛秒x射線脈沖照射。“為光系統II生成微晶體的過程非常耗時，跨越了近五年的時間，直到發現被編譯和發表，”Michihiro Suga教授說，強調了該項目投入的大量努力。通過將晶體暴露在激光照射下并捕捉不同時間延遲的x射線衍射模式，研究人員可以廣泛地跟蹤PSII的微小結構變化，范圍從納秒到毫秒。

這些發現揭示了PSII在從S1到S2和S2到S3的關鍵轉變過程中復雜的結構動力學，以理解電子轉移、質子釋放和底物水輸送等關鍵事件。激光照射后，YZ酪氨酸殘基的結構發生了快速變化，表明發生了快速的電子和質子轉移過程。在兩次閃光后，D1亞基Glu189附近發現了一個水分子，隨后轉移到O5附近的O6位置，這為在水分解反應中加入的氧原子的起源提供了有價值的見解。該研究還闡明了水分子在特定通道內的協同運動，闡明了它們在促進底物水輸送和質子釋放中的關鍵作用。這些觀察結果揭示了蛋白質支架和水分子之間復雜的相互作用，突出了它們對PSII催化循環效率的協同貢獻。

“我們的研究結果對各個領域都有重大意義，特別是在人工光合作用催化劑的設計方面。通過闡明PSII中水氧化的分子機制，我們可以激發能夠通過人工光合作用有效利用太陽能的合成催化劑的發展，”沈建仁教授在討論這項研究的實際應用時解釋道。通過了解PSII的結構動態，我們還可以為優化作物的自然光合過程提供策略，以提高農業生產力和減輕氣候變化的影響。

這些發現不僅加深了我們對基本生物過程的理解，而且為解決與能源可持續性和環境保護相關的緊迫全球挑戰帶來了巨大的希望。讓我們希望更多的研究為綠色創新鋪平道路!

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